自外部的任何援助尝试。自咸丰八年清军江南大营崩溃以来，镇压太平军的任务几乎完全落在了湘军身上，而曾国藩也被授予两江总督兼钦差大臣之职，肩负起更大的责任。面对太平军发起的第二次西征所带来的严峻局势，曾国藩一度被困于祁门，处境极为危险；同时，湖北地区的形势也十分紧张，迫使胡林翼考虑撤除对安庆的包围以支援后方。然而，在这种情况下，曾国荃及其兄长坚决主张坚守阵地，认为安庆之战不仅关乎家族命运，更是决定国家安危的关键所在。
在此期间，曾国荃表现出了非凡的决心与毅力，他不顾一切代价守卫着安庆周围的防御工事。尽管陈玉成领导下的太平军数次试图突破封锁线，甚至导致其精锐部队刘跄琳部全军覆没，但最终未能成功解救安庆。随着时间推移，城内的物资供应逐渐枯竭，给守城者带来了巨大压力。此时，曾国荃抓住机会，采取了更加积极主动的战略，包括挖掘地道并使用炸药攻击城墙，同时还增设新的壕沟来增强防御体系。
经过长时间的激烈战斗，双方都付出了沉重代价。据记载，在一次特别惨烈的交锋中，太平军士兵手持稻草试图填平湘军设置的壕沟，但遭到猛烈炮火打击，伤亡惨重。即便如此，他们仍前赴后继地发起进攻，直至弹尽粮绝。到咸丰十一年八月一日（1861年9月5日），曾国荃终于通过爆破手段摧毁了安庆北门部分城墙，从而打开了通往城内的通道。由于长期饥饿和疲惫不堪，城内太平军已无力抵抗，主将叶芸来及大约一万六千名士兵全部遇难。
不幸的是，随着安庆落入湘军手中，随之而来的是大规模的破坏与掠夺行为。曾国荃纵容手下士兵肆意烧杀抢掠，造成了严重的平民伤亡和财产损失。事后统计显示，“男子髫龀以上皆死”，大量妇女被俘虏，整个城市几乎被洗劫一空。尽管如此，安庆的失陷对于太平天国来说无疑是一个沉重打击，它不仅削弱了天京的安全屏障，也为日后进一步攻打首都铺平了道路。
因在这场战役中的突出贡献，曾国荃受到了清廷的高度评价，获赐布政使衔、按察使记名等荣誉，并被授予“伟勇巴图鲁”的称号以及头品顶戴。此后不久，他还接连攻克无为州（今安徽无为县）等地，进一步巩固了湘军在该区域的优势地位。
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