不仅设立了使馆，还在光绪四年（1878年）兼任了驻法公使的职务。在旅途中，他将沿途见闻详尽记录于《使西纪程》一书中，其中盛赞西方国家的民主政治制度，并主张中国应当深入研究和学习这些先进的经验。然而，《使西纪程》寄回国内后却遭到了顽固派官僚的猛烈抨击，直到郭嵩焘去世，该书也未能公开发行。
到达英国后，郭嵩焘积极考察当地的政体、教育体系以及科学状况。他访问了多所学校、博物馆、图书馆及报社，并结识了许多学者专家。尽管已届六十高龄，但他依然勤奋地学习外语，以更好地理解并吸收西方文化与知识。同时，他还不断向国内寄送关于西方社会各个方面的观察报告，并提出了一系列中肯的建议，希望能够促进中国的现代化进程。
1877年初，正值清军在新疆地区进行收复失地的战役。当时，英国试图通过外交手段干预这一局势，企图挽救阿古柏政权。回国述职的英国外交官威妥玛为此事与郭嵩焘进行了交涉，提出了三项照会章程。郭嵩焘在不清楚具体战况的情况下，曾建议清廷利用这次谈判机会制定合理的协议来确保边疆安全。但当得知英方有意派遣“驻喀什噶尔使臣”时，郭嵩焘立即表示强烈反对，指出喀什噶尔属于中国领土，而阿古柏政权的存在严重损害了当地百姓的利益。他认为，在中国正努力恢复主权之际，英方的行为无异于支持分裂势力，因此要求英方收回相关决定。最终，由于阿古柏突然去世，派驻使臣之事未能实现。随后，郭嵩焘调整了自己的立场，建议清廷授权左宗棠根据实际情况采取行动，以彻底解决新疆问题。同年年底，清军成功收复了除伊犁以外的新疆全境。
同年八月，为了保护海外华侨权益，郭嵩焘上奏朝廷建议在华侨聚居的城市设立领事馆。这一提议得到了清政府的认可，并很快在新加坡、旧金山、横滨等地建立了领事机构，从而有效维护了海外华人的利益。此外，郭嵩焘还参观了位于伦敦郊区的一家电力工厂，在那里首次接触到了电话这项新发明。他在日记中详细描述了自己与助手之间通过电话进行通话的经历，表达了对这种新兴通讯技术的好奇与赞叹。
在英期间，郭嵩焘深刻感受到毒品泛滥给社会带来的危害，特别是鸦片对中国造成的巨大灾难。为此，他两次