孙权开始对内部的军事和政治结构进行调整。诸葛瑾在这个过程中发挥了积极的作用。他参与了军队的整编工作，协助将领们制定训练计划和作战策略。同时，在政治方面，他积极参与朝廷的礼仪制度建设和官员选拔考核等工作。他主张选拔人才要以德才兼备为标准，不拘一格降人才，这种观点得到了孙权的认可。
在这一时期，诸葛瑾还结识了许多江东的重要人物，如周瑜、鲁肃等。与周瑜的交往中，他欣赏周瑜的军事才能和豪爽性格。周瑜对诸葛瑾的学识和智慧也十分钦佩，两人经常一起商讨军事行动和战略规划。而鲁肃则与诸葛瑾有着相似的政治理念，他们都主张孙刘联盟，以对抗强大的曹操势力。这种志同道合的关系为诸葛瑾在东吴的发展提供了更广阔的空间。
在公元208年，赤壁之战前夕，江东面临着曹操大军压境的巨大压力。这是东吴历史上的一个关键时刻，也是诸葛瑾政治生涯中的一个重要转折点。在这场关乎东吴生死存亡的决策过程中，诸葛瑾坚定地支持孙权与刘备联军抗曹的决策。他积极参与军事准备工作，协调各方力量，为赤壁之战的胜利做出了自己的贡献。赤壁之战的胜利不仅巩固了东吴的地位，也让诸葛瑾在东吴的威望得到了进一步提升。
公元208年赤壁之战后，天下局势形成了新的三足鼎立之势。东吴与蜀汉之间的关系变得尤为微妙，而诸葛瑾由于其特殊的身份背景，在东吴与蜀汉的外交关系中扮演了关键角色。
在赤壁之战后的初期（公元208 - 210年），东吴与蜀汉处于蜜月期。双方为了共同对抗曹操，需要保持密切的合作。诸葛瑾作为东吴的代表之一，积极参与了与蜀汉的外交接触。他与蜀汉的使者频繁往来，商讨战后的利益分配和军事合作等问题。在这个过程中，他展现出了高超的外交技巧。他深知双方的利益诉求，能够在谈判中找到平衡点，维护东吴的利益同时又不破坏与蜀汉的联盟。
公元210年，周瑜病逝后，鲁肃接任大都督之位，继续推行孙刘联盟政策。诸葛瑾与鲁肃密切配合，进一步加强了东吴与蜀汉的友好关系。在这一时期，双方在荆州问题上进行了多次协商。荆州地理位置重要，是双方都极为关注的战略要地。诸葛瑾主张通过和平协商的方式解决荆州归属